長春應(yīng)化所在Nature Communications上發(fā)表研究液相基元反應(yīng)分子動(dòng)力學(xué)的單分子新方法

單分子實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)及反應(yīng)能壘圖

   眾所周知，化學(xué)反應(yīng)往往是由多個(gè)基元反應(yīng)/步驟組成,但是闡明這些基元反應(yīng)或者是對它們進(jìn)行分子動(dòng)力學(xué)研究，往往是一項(xiàng)極具有挑戰(zhàn)性的工作。目前常用的交叉分子束法往往只能研究氣相中小分子（幾個(gè)原子組成）間的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)，而對于在工業(yè)上更實(shí)用的液相反應(yīng)，卻無能為力。很明顯，對這類液相反應(yīng)過程中各基元步驟的深刻認(rèn)識(shí)，對于提高工業(yè)反應(yīng)速度、調(diào)控反應(yīng)中間產(chǎn)物等工業(yè)過程具有重要的指導(dǎo)作用。 

　　在長春應(yīng)化所科技骨干啟動(dòng)經(jīng)費(fèi)、國家自然科學(xué)基金、“973”計(jì)劃青年科學(xué)家專題項(xiàng)目的支持下，長春應(yīng)化所徐維林課題組把量子化學(xué)計(jì)算引與單分子實(shí)驗(yàn)技術(shù)相結(jié)合，首次詳細(xì)研究了凝聚態(tài)（液相）反應(yīng)過程中的各基元反應(yīng)動(dòng)力學(xué)過程，該成果6月25日發(fā)表在Nature Communications上。

  該課題組采用熒光分子Resorufin的可逆氧還還原過程為模型反應(yīng)，通過對反應(yīng)中間產(chǎn)物進(jìn)行熒光跟蹤，結(jié)合理論計(jì)算解析出來的包含多步基元過程的反應(yīng)機(jī)理，獲取了該反應(yīng)過程基元反應(yīng)機(jī)理信息，進(jìn)而詳細(xì)研究了反應(yīng)所經(jīng)歷的各基元步驟的分子反應(yīng)動(dòng)力學(xué)。這一工作為液相中實(shí)用復(fù)雜的化學(xué)過程提供一種全新的基礎(chǔ)研究手段，進(jìn)一步拓展了常規(guī)單分子研究方法的功能范圍和適用領(lǐng)域。 

　　相關(guān)文章鏈接: http://www.nature.com/ncomms/2014/140625/ncomms5238/full/ncomms5238.html 

　　課題組鏈接http://smec.ciac.jl.cn/ 

 (張玉微)