作為氫-氧、金屬-空氣等燃料電池的陰極反應,氧還原反應(ORR)的研究是當前新能源領域的熱點。由于ORR動力學緩慢,催化過程需要貴金屬Pt過多,這是目前燃料電池成本過高的主要瓶頸。以非金屬單原子為中心的熱解型M-Nx/C催化劑在活性和穩(wěn)定性方面?zhèn)涫荜P注。然而,現(xiàn)階段該類型與商業(yè)Pt催化劑相比仍然存在一定差距,特別是活性偏低、機理未定以及活性位點結構尚不明確。
我所邢巍研究員課題組以“雙原子中心提高非鉑催化劑本征活性”的理念,與中國科學院上海應物所姜政研究員及武漢大學陳勝利教授深入合作,利用有機金屬框架為前驅體,通過調(diào)節(jié)活性組分Co的含量,精準制備具有高活性結構的雙原子中心催化劑,活性提高一個數(shù)量級以上,達到目前單原子活性位催化劑的13倍,具備了實用價值。通過球差校正電鏡和擴展的X-射線吸收近邊譜證實了雙原子Co中心活性位結構的存在。理論計算表明在該活性位上,ORR過程的反應能壘被大幅降低,反應動力學顯著加快。本工作首次從理論和實驗上證實了雙原子活性中心更具優(yōu)勢,為設計高效的非貴金屬催化劑開創(chuàng)了新的思路。
該工作發(fā)表于Nano Energy, 2018, 46: 396-403,得到國家自然科學基金重點項目的支持。
(化學電源組)
雙原子Co基氧還原電催化劑的性能,結構表征以及機理預測