可控合成具有天然酶性質(zhì)的納米材料一直是生物材料領(lǐng)域研究熱點(diǎn)。自納米酶的概念提出以來(lái),已有40余種納米酶被報(bào)道用于生物傳感、治療和環(huán)境保護(hù)等方面。然而,納米酶的低活性位點(diǎn)密度以及復(fù)雜的結(jié)構(gòu)-晶面催化機(jī)理是納米酶技術(shù)發(fā)展所面臨的重大難題。
中國(guó)科學(xué)院長(zhǎng)春應(yīng)用化學(xué)研究所董紹俊研究團(tuán)隊(duì)發(fā)現(xiàn)了一類(lèi)單原子納米酶可作為新一代有前景的納米酶。納米材料負(fù)載的原子級(jí)分散且結(jié)構(gòu)明確的金屬活性位點(diǎn)顯著增強(qiáng)了單原子納米酶的催化活性和機(jī)理研究。該成果以“Single-atom nanozymes”為題發(fā)表在近期《科學(xué)》子刊《科學(xué)·進(jìn)展》(Science Advances)上。
他們報(bào)道了一種通過(guò)碳納米框架限域合成金屬單原子納米酶的方法。所合成的具有軸向五氮配位鐵活性中心(FeN5)的單原子納米酶具有最高的氧化酶活性,其催化速率常數(shù)是鉑的70倍以上。理論計(jì)算和實(shí)驗(yàn)分析共同證明類(lèi)酶活性位點(diǎn)和催化路徑是該單原子納米酶的高氧化酶活性來(lái)源。同時(shí),實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明單原子納米酶彌補(bǔ)了傳統(tǒng)納米酶的缺陷,并且提出模擬天然酶活性中心是設(shè)計(jì)特異性單原子納米酶最有效的途徑。
以上工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金和國(guó)家科技部基金的支持。
碳納米框架限域氮配位金屬活性位點(diǎn)模擬天然酶活性中心示意圖
(電分析化學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室)